环境学院朱鹏飞副教授在CO2转化方面发表重要成果

近日，我校环境科学与工程学院朱鹏飞副教授联合哈尔滨工业大学李英宣教授在国际催化领域顶级期刊《ACSCatalysis》（IF=12.9，中科院一区）上发表题为“Boosting Photocatalytic CO₂Reduction with H₂O by Oxygen Vacancies and Hydroxyls Tailored SrBi₂Ta₂O₉Surface Frustrated Lewis Pairs”的研究论文。该研究通过在SrBi₂Ta₂O₉（SBT）表面成功构筑受阻Lewis酸碱对（FLPs），利用氧空位（V_O）和表面羟基(-OH)分别作为Lewis酸位点和Lewis碱位点，有效地提高了SBT对CO₂的吸附和活化能力，合成的V_O-SBT-OH催化剂在没有任何牺牲剂和助催化剂的情况下用纯水将CO₂高效还原为CO，达到了反应60小时的稳定性。我校为论文的第一通讯单位，硕士生宋佳欣为第一作者，朱鹏飞副教授和李英宣教授为通讯作者。

利用太阳能驱动还原CO₂为高附加值化学品受到了广泛关注和研究。对于光催化还原CO₂过程，CO₂在催化剂表面的吸附与活化是实现CO₂高效光催化还原的关键因素。但线性CO₂分子的高稳定性和C=O键的高键能(806 kJ mol^?1)严重阻碍了这一过程。研究表明，在氢氧化物上构建FLPs可以促进CO₂在催化剂表面的吸附与活化，显著提高CO₂还原性能。但是，由于缺乏表面羟基，在高惰性金属氧化物上裁剪FLPs仍然是一个严峻的挑战。此外，氧空位与羟基在CO₂还原过程中的协同作用需要进一步探究。本工作提出了具有FLPs的V_O-SBT-OH光催化CO₂还原的机理。(Ⅰ)H₂O在光热条件下被解离为羟基并吸附在SBT表面，表面羟基和临近的氧空位形成了FLPs。(Ⅱ)所形成的FLPs通过强相互作用与CO₂分子结合，形成了含碳中间体HCO₃^-。(Ⅲ)在光热条件下，CO₂的C=O键断裂，羟基被空穴氧化为O₂，CO被释放出来。(IV)反应过程中消耗的氧空位通过退火重新引入，而羟基则在H₂O的存在下原位补充，实现长期稳定的CO₂还原。本研究结果为开发高效CO₂还原光催化剂，将太阳能转化为化学能提供了一条新途径。

新闻小贴士：

朱鹏飞，工学博士，环境学院副教授，硕士生导师，环境科学与工程系主任。2016年博士毕业于日本国立富山大学，师从世界催化著名专家Prof. Noritatsu Tsubaki（椿范立，日本工程院院士）。目前主要从事多功能催化剂的合成及其CO₂光/热催化转化方面的研究，近年来先后主持国家自然科学基金、陕西省重点研发计划等科研项目10余项。在ACS Catalysis,Chinese Journal of Catalysis, Applied Surface Science，Journal of Materials Chemistry A,Catalysis Science & Technology等期刊上发表论文30余篇。担任期刊《低碳化学与化工》、《稀有金属》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Journal of rare earths》等青年编委，《燃料化学学报》学术编辑/专刊编委。入选第二批陕西省“秦岭生态保护青年学者”，高新企业技术顾问，为中国能源学会专家委员会委员，全国材料与器件科学家智库专家委员会常务委员、中国化学会会员、中国化工学会会员、中国感光学会光催化专委会会员。

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03186

（核稿：陈庆彩 编辑：刘倩）